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華南理工褚衍輝教授、俞呼雷副教授在Advanced Science期刊發(fā)表《晶格畸變阻礙高熵陶瓷晶格熱導(dǎo)率》論文

2025-05-09 15:42:09來源：廣東陶瓷協(xié)會 閱讀量：4186 評論

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　　1、研究背景：
 
　　高熵陶瓷作為一種新型的陶瓷材料，相較于單一組元陶瓷，具有更優(yōu)的隔熱性、高溫穩(wěn)定性、機械性能和化學(xué)惰性等性能，在高端切削制造和航空航天隔熱防護(hù)領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。其中，熱導(dǎo)率作為高熵陶瓷應(yīng)用于隔熱材料的關(guān)鍵性能指標(biāo)之一，其在高熵陶瓷中的降低機理至今尚未完全明確。盡管之前的研究提出了包括質(zhì)量波動、晶格畸變、高熵效應(yīng)在內(nèi)的多種潛在機理，這些熱導(dǎo)率降低機理仍然缺乏充分的實驗和理論支持。因此，揭示高熵陶瓷熱導(dǎo)率降低的內(nèi)稟機制，能為設(shè)計和開發(fā)具有超低熱導(dǎo)率的高熵陶瓷材料提供科學(xué)依據(jù)，從而進(jìn)一步推動高熵陶瓷在隔熱材料領(lǐng)域的應(yīng)用。
 
　　2、文章概述：
 
　　近日，華南理工大學(xué)褚衍輝教授、俞呼雷副教授課題組采用分子動力學(xué)和球差透射電鏡技術(shù)相結(jié)合，揭示了高熵陶瓷的晶格畸變阻礙熱輸運機制。本研究通過機器學(xué)習(xí)勢驅(qū)動的分子動力學(xué)模擬，系統(tǒng)性地探討了晶格畸變和質(zhì)量波動在高熵二硼化物(HEB)對晶格熱導(dǎo)率的作用。通過控制變量的方式，研究人員分別調(diào)控晶格畸變和質(zhì)量波動，設(shè)計了兩組不同的HEB。進(jìn)一步的理論計算和實驗結(jié)果證明，晶格畸變的加劇對高熵陶瓷熱導(dǎo)率的降低起主導(dǎo)作用，而質(zhì)量波動對熱導(dǎo)率的影響被證明是微不足道的。此外，作者還進(jìn)一步通過理論計算表明，晶格畸變通過引起應(yīng)變場波動和鍵強度波動，顯著增強聲子散射，從而阻礙聲子(晶格)熱輸運。這一發(fā)現(xiàn)不僅揭示了高熵陶瓷熱導(dǎo)率的降低機理，還為今后設(shè)計開發(fā)具有超低熱導(dǎo)率的高熵陶瓷材料提供了理論依據(jù)。
 
　　3、圖文導(dǎo)讀：
 
 
　　圖1不同晶格畸變和質(zhì)量波動HEB的設(shè)計。a. 傳統(tǒng)機理中晶格畸變和質(zhì)量波動對聲子散射影響的示意圖。b.不同HEBs的晶格畸變(U)和平均質(zhì)量(M)。c. 不同HEBs的質(zhì)量波動(ΓM)和M。d. HEB-L1−L4組的ΓM和M。e. HEB-M1−M4組的ΓM和M。f. HEB-L1−L4組U和晶格熱導(dǎo)率(klat)。g. HEB-M1−M4組的U和klat。
 
 
　　圖2 所制備的HEB-L1−L4樣品晶體結(jié)構(gòu)和形貌分析。a. 所制備的HEB-L1−L4和HEB-M1−M4樣品的X射線衍射(XRD)圖譜。b. 所制備的HEB-L1樣品的斷裂表面掃描電子顯微鏡圖像。c. 所制備的HEB-L1樣品的高分辨率透射電子顯微鏡圖像及對應(yīng)的FFT圖案。d. 所制備的HEB-L1樣品的掃描透射電子顯微鏡圖像及相應(yīng)的能量色散光譜成分圖。
 
 
　　圖3 XRD和高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像的晶格畸變分析。a. 所制備的HEB-L1和HEB-L4樣品選定特征峰的半高寬(FWHM)。b. 從XRD獲得的HEB-L1−L4樣品的晶格應(yīng)變(??)。c. HEB-L1−L4樣品的均方根原子位移(RMSAD)。d. 所制備的HEB-L1樣品沿[100]方向的HAADF-STEM圖像及相應(yīng)的原子位移。e. 所制備的HEB-L4樣品沿[100]方向的HAADF-STEM圖像及相應(yīng)的原子位移。f. 所制備的HEB-M1−M4樣品的??。g. HEB-M1−M4樣品的RMSAD。
 
 
　　圖4 熱導(dǎo)率測試及晶格畸變對電子熱導(dǎo)率的影響機制。a. HEB-L1−L4樣品的總熱導(dǎo)率(ktot)。b. HEB-L1−L4樣品的電導(dǎo)率(??)。c. HEB-L1−L4樣品的電子熱導(dǎo)率(kele)。d. HEB-L4理想結(jié)構(gòu)與畸變結(jié)構(gòu)的電子態(tài)密度(DOS)。e. HEB-L4理想結(jié)構(gòu)與畸變結(jié)構(gòu)的kele/Γ局部電荷密度。f. HEB-L4理想結(jié)構(gòu)與畸變結(jié)構(gòu)的值隨電子載流子濃度(n)的變化。g. 晶格畸變對kele的影響示意圖。h. 空位缺陷對kele的增強作用示意圖。i. 所制備的HEB-L1−L4樣品的空位濃度(Nv)。
 
 
　　圖5 晶格畸變驅(qū)動的klat減少機制。a. HEB-L1−L4樣品的klat。b. HEB-L1的聲子色散譜。c. HEB-L1的聲子態(tài)密度(PhDOS)和頻率累積klat。d. HEB-L1−L4的聲子速度。e. HEB-L1−L4的德拜溫度(θD)。f. HEB-L1−L4的應(yīng)力場波動(Γs)。g. HEB-L1−L4的化學(xué)鍵強度波動(Γb)。h. 晶格畸變通過應(yīng)力場波動降低klat的機理圖。i. 晶格畸變通過化學(xué)鍵強度波動降低klat的機理圖。
 
　　4、結(jié)論：
 
　　本研究通過理論計算模擬和實驗驗證，揭示了高熵陶瓷中晶格畸變阻礙熱輸運機制，即晶格畸變通過增強應(yīng)變場波動和鍵強度波動，顯著加劇聲子散射，從而導(dǎo)致熱導(dǎo)率降低。相較之下，傳統(tǒng)認(rèn)為的質(zhì)量波動機制對高熵陶瓷的熱導(dǎo)率無明顯影響。此外，晶格畸變還通過與空位競爭，協(xié)同調(diào)控電子熱導(dǎo)率。研究成果對于設(shè)計超低熱導(dǎo)率高熵陶瓷材料提供了重要的理論依據(jù)。
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