隨著全球?qū)η鍧嵞茉葱枨蟮某掷m(xù)增長,鋰離子電池(LIB)作為一種高效、持久的儲(chǔ)能裝置,被廣泛應(yīng)用于電動(dòng)汽車(EV)、便攜式電子設(shè)備等領(lǐng)域。然而,隨著電池使用量的激增,廢舊LIB的數(shù)量大幅增加,給環(huán)境保護(hù)和資源管理帶來了挑戰(zhàn)。目前,廢舊LIB的回收主要依靠兩種策略:火法冶金和濕法冶金。濕法冶金使用化學(xué)溶劑提取貴金屬和鋰鹽,這雖然有效,但會(huì)造成二次環(huán)境污染?;鸱ㄒ苯鹜ㄟ^高溫煅燒提取廢舊正極中的過渡金屬(TM),這具有高能耗和碳排放等缺點(diǎn)。而直接回收作為一種新興的有代表性的電池回收技術(shù),可以通過鋰化恢復(fù)廢舊正極的電化學(xué)性能而不會(huì)損壞正極材料的結(jié)構(gòu)。因此,它引起了研究人員的廣泛關(guān)注。
針對(duì)直接再生法,西安交通大學(xué)電氣學(xué)院王鵬飛教授課題組基于減弱的超交換相互作用,提出了一種熔融鹽輔助(NaCl-Na2SO4)策略來修復(fù)廢舊鋰離子電池正極。通過將Na原子引入巖鹽相的四面體位點(diǎn),改變了橋接氧陰離子的電子分布,導(dǎo)致Ni元素的磁矩降低,從而削弱了線性超交換相互作用,最終促進(jìn)了廢舊鋰離子電池正極從阻礙鋰離子傳輸?shù)膸r鹽結(jié)構(gòu)向有利于鋰離子遷移的層狀結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。受益于相變,鋰離子迅速遷移到廢舊正極中,修復(fù)了鋰空位,并在隨后的高溫階段恢復(fù)了廢舊鋰離子電池正極中的缺陷結(jié)構(gòu)。再生鋰離子電池在200次循環(huán)后顯示出125.1 mAh g−1的比容量,與商用鋰離子電池正極相當(dāng)。同時(shí),為了探究其商用價(jià)值,將其與石墨電池組裝成軟包電池,該軟包電池在500次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了78%的容量保持率,表現(xiàn)出潛在的商業(yè)化潛質(zhì)。本研究通過調(diào)節(jié)退化正極結(jié)構(gòu)內(nèi)的超交換相互作用,為直接回收鋰離子電池提供了新穎的視角。

該研究成果以《減弱超交換相互作用實(shí)現(xiàn)廢舊鋰離子電池正極的直接再生》(The Weakened Super-Exchange Interaction Realizes the Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes)為題,發(fā)表在國際頂尖學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。西安交通大學(xué)碩士生李圓夢和賀毓嘉為本文共同第一作者,西安交通大學(xué)電氣學(xué)院王鵬飛教授、化學(xué)學(xué)院郗凱教授與賈凱助理教授為本文共同通訊作者,論文重要合作者還包括電氣學(xué)院肖冰教授、化學(xué)學(xué)院丁書江教授,論文第一單位為西安交通大學(xué)電工材料電氣絕緣全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室新型儲(chǔ)能與能量轉(zhuǎn)換納米材料研究中心。
該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃、電工材料電氣絕緣全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、秦創(chuàng)原高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才項(xiàng)目、陜西省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)、中國科協(xié)“青年人才托舉工程”、陜西省“高層次人才引進(jìn)計(jì)劃”以及西安交通大學(xué)思源學(xué)者和小米青年學(xué)者等經(jīng)費(fèi)資助。表征及測試工作得到西安交通大學(xué)分析測試共享中心的支持。
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